硝酰氯的大气化学

硝酰氯(nitryl chloride,ClNO₂)是大气中一种重要的气态污染物,对大气氧化性、一次污染物的降解和二次污染物的生成具有重要影响,并在全球氮循环和氯循环中扮演着不可忽视的角色。本文归纳了ClNO₂的基本物理化学性质及其在大气中的生成和去除机制,并介绍了实验室研究和外场观测中ClNO₂的主要测量方法。在此基础上,本文总结了过去十几年报道的ClNO₂在实际大气中的时空分布特征,通过分析实验室模拟和外场观测的研究结果系统讨论了ClNO₂非均相生成的机制、产率及其影响因素,探讨了ClNO₂对氯自由基、大气氧化性以及臭氧和硝酸盐形成的影响。我们指出,ClNO₂既耦合了气相化学和非均相化学,又耦合了夜间大气化学和日间光化学,在我国大气复合污染中可能起着非常重要的作用。最后,本文提出了ClNO₂大气化学研究中尚待解决的关键科学问题,并简要讨论了该领域的未来发展方向。     

大气颗粒物中棕色碳的化学组成、来源和生成机制

大气颗粒物中棕色碳(BrC)在近紫外波段具有强吸光性,并因其显著的气候效应被广泛关注。BrC组成、来源、演变和光学性质的不确定性是造成气候模型估算气溶胶辐射强迫不确定性的重要因素。本文综述了大气颗粒物中BrC的化学组成、来源和生成机制,聚焦分子水平上BrC组成、二次生成机制和吸光间的关联。大气颗粒物中BrC的主要类别包括有机溶剂(甲醇)提取的碳质组分、水溶性有机碳及类腐殖质; 分子水平上,硝基芳香烃和含氮杂环有机物是BrC的主要发色团。BrC的来源包括生物质等不完全燃烧一次排放和挥发性有机物氧化二次生成; 二次生成途径主要包括人为源芳香烃氧化生成硝基芳香烃等含氮组分、羰基化合物与铵/胺反应生成含氮杂环组分或低聚物。前体物和反应条件影响二次生成BrC的组成和吸光性质; BrC在大气传输过程中还会发生“光漂白”现象。在分子水平上识别和阐明BrC的发色团、二次生成机制及其演变过程是未来该领域的重点研究方向。     

二维拓扑绝缘体退相干效应研究

拓扑绝缘体是当前凝聚态物理研究的热点.退相干效应对该体系的影响的研究不仅有重要的理论意义,而且也是实现未来量子器件的不可或缺的前期工作.文章作者从理论上研究了退相干对二维拓扑绝缘体特别是量子自旋霍尔效应的影响.研究结果表明,作为量子自旋霍尔效应的标志的量子化纵向电阻平台对不破坏自旋记忆的退相干效应(普通退相干)不敏感,但却对破坏自旋记忆的退相干效应(自旋退相干)非常敏感.因此,该量子化平台只能在尺寸小于自旋退相干长度的介观样品中存在,从而解释了量子自旋霍尔效应实验中所观测到的结果(见Science,2007,318:766).同时,文章作者还定义了一个新的物理量,即自旋霍尔电阻,并发现该自旋霍尔电阻也有量子化平台.特别是该量子化平台对两种类型的退相干都不敏感.这说明在宏观样品中也能观测到自旋霍尔电阻的量子化平台,因此更能全面地反映量子自旋霍尔效应的拓扑特性.     

Fe离子注入ZnO生成超顺磁纳米颗粒

过渡族元素掺杂ZnO生成稀磁半导体, 成为近期国际材料科学研究的热点. 在本文中, 研究Fe离子注入ZnO单晶的结构和磁性变化, 目标是建立磁性和结构的对应关系, 澄清铁磁性的来源. 采用卢瑟福背散射/沟道技术 (RBS/Channelling)、同步辐射X射线衍射 (SR-XRD)和超导量子干涉仪 (SQUID), 研究注入温度和退火对样品的晶格损伤、结构及磁性的影响. 研究表明: 样品注入区损伤随注入温度升高而降低; 低温253 K注入样品中, SR-XRD未检测到新相, Fe离子分布于Zn位, ZnO (0002) 峰右侧肩峰可能属于Zn_1-xFe_xO, 5 K下测试样品不具有铁磁性; 623 K注入和823 K真空退火 (253 K注入) 样品中形成α和γ相金属Fe, 5 K下样品具有明显的剩磁和矫顽力, 零场冷却和场冷却 (ZFC/FC) 曲线和300 K下的磁滞回线显示纳米Fe颗粒具有超顺磁性. Fe离子注入ZnO的磁性源于第二相α-Fe和γ-Fe. 关键词： 离子注入 ZnO 同步辐射X射线衍射 超顺磁性     

一维金属光栅的光学反射吸收

利用RCWA(rigid coupled-wave analysis)方法研究了一维金属光栅的反射特性,考察了 瑞利反常、表面等离激元驻波共振和几何共振三种共振吸收机理,分析了这三种机理的相互作用,如表面等离激元驻波共振和几何共振可以形成混合模式. 在反射式复合金属光栅中,确认了第四种共振形式,即相位共振. 数值计算表明相位共振对光学吸收的影响有两种形式: 当光栅周期大于一个波长时,相位共振导致尖锐的吸收峰,峰位在几何共振吸收峰一侧;当光栅周期小于一个波长时,相位共振导致混合模式的共振吸收峰发生劈裂. 对一维金属光栅反射特性的研究增加了对金属光栅共振吸收模式及其相互作用的认识. 关键词： 一维金属光栅 瑞利反常 表面等离激元 相位共振     

一类不确定线性周期离散时间系统的分析与控制

讨论具有参数区间不确定性的线性周期离散时间系统的反馈控制问题,首先进行系统的鲁棒稳定性分析和镇定研究,分别给出了基于线性矩阵不等式的系统渐近稳定和状态反馈镇定的条件.接着研究系统的增益分析和控制综合问题,对于增益分析问题,得到一个基于线性矩阵不等式的条件,在该条件下,具有参数不确定性的线性周期自治系统渐近稳定,且有小于γ的增益,对于控制综合问题,导出基于线性不等式的条件,由该条件可以得到一个状态反馈器,使得闭环系统渐近稳定.且有小于γ的增益,所有这些条件都是充分必要的.     

基于近似熵的随机数检验方法的设计与实现

把近似熵用于密码技术中,设计一种实用的随机数检验方法.该方法可以检测随机序列发生器产生序列的随机性,也可以用于检验密码算法的安全性.通过实验,发现该方法能更全面检验序列的随机特性.     

单壁碳纳米管自还原法制备负载Pt催化剂及其催化性能

金属Pt是良好的催化加氢、脱氢催化剂, 利用单壁碳纳米管(SWNTs)自身的还原性, 将K2PtCl6溶液中的Pt直接还原并负载在SWNTs表面上, 制备了具有良好催化性能的SWNTs/Pt负载型催化剂. 通过TEM, XPS和TG对材料进行了表征, 研究了K2PtCl6浓度及溶剂对Pt负载量、粒径的影响, 并测试了SWNTs/Pt的催化性能. 实验结果表明, SWNTs负载的Pt颗粒小, 分散均匀, 负载量高, 与SWNTs结合紧密, 催化性能好, 是催化加氢和脱氢反应的良好催化剂.     

MgAPO-11分子筛的合成、表征及其催化正己烷裂解反应的动力学研究

以二异丙基胺为有机模板剂,采用静态水热法合成了具有不同镁含量的镁铝磷酸盐分子筛MgAPO-11,并利用X射线衍射、扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、魔角旋转核磁共振和电感耦合等离子体原子发射光谱等方法对其进行表征.当0相似文献   

两种菁类染料复合敏化TiO_2纳米晶电极的光电化学研究

应用光电化学方法研究了两种菁类染料Cy3和Cy5复合敏化TiO2纳米晶电极的光电化学行为.结合两种染料的紫外-可见光谱和循环伏安曲线,确定了Cy3和Cy5的电子基态和激发态能级位置.结果表明两种染料的激发态能级位置能与TiO2纳米粒子导带边位置相匹配,复合敏化可以显著提高TiO2纳米晶的光电流,使TiO2纳米晶电极吸收波长由紫外光区红移至可见光区和近红外区.复合敏化降低了染料Cy3 在电极吸附时的聚集程度,使其单色光的转换效率(IPCE)提高了169%,复合敏化电极总的光电转换效率η为2.09%,分别是Cy3和Cy5单独敏化时光电转换效率的2.069 和1.229倍.